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佐藤 哲也
化学と工業, 72(10), P. 867, 2019/10
価電子の束縛エネルギーを直接反映する第一イオン化エネルギー(IP
)を実験的に求めることで、Z
100の重アクチノイド元素の電子配置に関する情報を得ることを試みた。実験には、表面電離イオン化と質量分離を組み合わせたオンライン同位体分離器(ISOL)を用いた。重イオン核反応によって合成した
Fm(半減期2.6分)、
Md(4.27分)、
No(24.5秒)および
Lr(27秒)をイオン化・分離して、各同位体のイオン化効率を測定し、対象元素のIPを決定した。この結果、原子番号の増加と共に、NoまでIPは単調に増加し、Lrで急激に小さくなる傾向を観測した。これは、5f軌道に順に電子が充填され、Noで準閉殻構造[Rn]7s
5f
をとり、Lrでゆるく束縛された1個の電子を最外殻軌道にもつことに対応する。この構造はランタノイド系列と類似することから、Lrでアクチノイド系列が終わることを初めて実験的に示すことができた。
田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦
分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11
表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体(
U/
U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体(U/U)の測定精度も改善された。
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.
Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11
被引用回数：27 パーセンタイル：69.46(Chemistry, Multidisciplinary)第一イオン化エネルギー(IP)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIPは、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIPをもつと考えられている。表面電離法によるIP決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IPから、5f軌道への電子の充填に伴ってIPが単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。
馬場 祐治; 下山 巖
Photon Factory Activity Report 2017, 3 Pages, 2018/00
固体を加熱すると表面の原子の一部がイオンとして脱離する現象は「表面電離」として知られている。本研究では、表面電離現象を塩化セシウム(CsCl)に応用した。試料に正の電位をかけて加熱すると、融点(645
C)よりはるかに低い410C付近でCs
イオンが脱離した。この低い脱離温度は、CsCl表面の仕事関数変化によるものであることがわかった。また表面電離現象を、Csが吸着した土壌に応用した。試料を460Cで2時間加熱すると、約13%のセシウムがCsイオンとして脱離した。以上のことから、表面電離現象を利用して土壌からCの一部を除去することができる可能性があることがわかった。
大久保 綾子; 篠原 伸夫; 間柄 正明
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.231 - 234, 2017/10
被引用回数：2 パーセンタイル：19.65(Chemistry, Analytical)核鑑識のために新規に開発したウラン年代測定法を用いて、二つの濃縮ウラン試料の製造日を決定した。本法による年代測定では、スパイク溶液を添加する必要がなく、
Th/
Uは、試料中のTh/Th、U/Uおよび放射平衡時のTh/U比(計算値)より計算される。本法で求めたウラン試料の製造日は、低濃縮ウラン試料については、実際の製造日と誤差の範囲で一致したが、高濃縮ウラン試料については、実際の製造日よりもわずかに新しい製造日が得られた。高濃縮ウラン試料の年代測定については、表面電離型質量分析において、UからThへの干渉が結果に影響していることが考えられた。
佐藤 哲也
原子核研究, 61(1), p.96 - 106, 2016/09
103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。新たに開発した実験手法について解説するとともに、発表後の反響についても紹介する。
佐藤 哲也
Isotope News, (740), p.16 - 19, 2015/12
103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明することができた。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。
佐藤 哲也
日本原子力学会誌ATOMO
, 57(11), p.741 - 744, 2015/11
103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。
佐藤 哲也
放射化学, (32), p.34 - 41, 2015/09
表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。この手法は、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを決定するために開発した。本手法について、詳しく解説する。
佐藤 哲也; 永目 諭一郎; 塚田 和明
化学と工業, 68(9), p.824 - 826, 2015/09
103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。
佐藤 哲也
サイエンスポータル(インターネット), 3 Pages, 2015/07
103番元素ローレンシウム(Lr)のイオン化エネルギー測定に成功したとして、「103番元素が解く、周期表のパズル」というタイトルでプレスリリースを行なった。この成果は、Nature 2015年4月9日号(520号)に掲載され、同誌の「News & Views」で紹介されただけでなく、さらに同号の表紙を飾った。この成果を一般向けに解説するとともに、その後の反響について紹介する。
江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明
Analytical Chemistry, 87(5), p.3107 - 3113, 2015/03
被引用回数：13 パーセンタイル：44.45(Chemistry, Analytical)個々の粒子の同位体比分析はその粒子の発生源を推定する上で重要な情報を与える。特に原子力施設で採取された試料中のウラン粒子の分析は、核兵器開発につながるような原子力活動の検知の上で重要である。一般的に個々のウラン粒子の分析には、表面電離質量分析法とフィッショントラック法を組み合わせた方法が用いられているが、複数粒子を同時に測定してしまうという問題があり、場合によっては誤った解釈を引き起こしてしまう可能性があった。本研究では、上記の方法に電子顕微鏡観察下での個々の粒子の微小サンプリングの工程を組み込み、同位体組成の異なる混合ウラン粒子の分析に適用したところ、複数粒子分析の問題をほぼ解決することに成功した。
江坂 文孝; 渡部 和男; 福山 裕康; 小野寺 貴史; 江坂 木の実; 伊奈川 潤; 井口 一成; 鈴木 大輔; Lee, C. G.; 間柄 正明; et al.
第25回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, p.128 - 135, 2004/00
原研は、保障措置環境試料分析のためのパーティクル及びバルク分析法の開発を行い、2003年1月にIAEAネットワーク分析所の一員として認定された。パーティクル分析法では、原子力施設内で拭き取りにより採取された試料(スワイプ試料)中の個々の粒子中に含まれる核物質の同位体比を測定できるためより詳細な情報を得ることができる。まず、二次イオン質量分析法(SIMS)をパーティクル分析に適用するとともに、試料中の粒子を試料台上にインパクター方式で回収し全反射蛍光X線分析法でスクリーニングを行う方法を開発し、一連の技術として確立した。現在、本法により国内及びIAEA保障措置スワイプ試料の分析を定常的に行っている。さらに、SIMSでは分析が困難な粒子径1マイクロメートル以下の粒子の分析を可能とするために、フィッショントラック法と表面電離質量分析法を組合せたより高感度なパーティクル分析技術の開発も開始している。
長 明彦; 小泉 光生; 関根 俊明; 桂川 秀嗣*; Jin, W.*; 涌井 崇志*
JAERI-Review 99-025, TIARA Annual Report 1998, p.203 - 205, 1999/10
TIARA-ISOLでは中性子欠損側の希土類元素不安定核の
壊変研究を行ってきた。近年、核物性研究のプローブとしての不安定核ビームが必要となってきた。表面電離型イオン源を用いたNa不安定核の生成分離とレーザーイオン源開発の現状について報告する。
田村 浩司; 岡崎 哲治; 足立 肇; 柴田 猛順; 大場 弘則
Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 37(12A), p.6651 - 6654, 1998/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Applied)表面電離を用いた小型原子ビーム検出器を試作した。その特性をさまざまな希土類元素(Ce,Nd,Sm,Dy,Yb)を用いて調べた。いずれの元素においても原子ビーム量とイオン電流量に比例領域があり、本検出器によりこれら希土類原子ビーム量測定が可能であることがわかった。Nd,Sm,Dy,Ybでは蒸着速度100~200
以上のビーム量まで評価可能であった。Ceについては蒸着速度が30を越えるとイオン電流に飽和傾向が見られた。これはCeの蒸気圧が低いため、Ce原子がフィラメントから十分速く離脱せず、Ce原子のフィラメントへの被覆によるものと考えられる。このことから、計測できる原子ビーム量は、原子のフィラメントへの被覆により制限されることがわかった。
田村 浩司; 足立 肇; 柴田 猛順
JAERI-Research 98-020, 13 Pages, 1998/03
JAERI-Research-98-020.pdf:0.66MB
表面電離を用いた小型原子ビーム検出器を試作し、さまざまな希土類元素(Ce,Nd,Sm,Dy,Yb)を用いて、その特性を調べた。いずれの元素においても原子ビーム量とイオン電流に比例領域があり、本検出器によるこれら希土類原子ビーム量測定が可能であることがわかった。Nd,Sm,Dy,Ybでは、蒸着速度100~200以上のビーム量まで評価可能であった。Ceについては蒸着速度が30を越えると、イオン電流に飽和傾向が見られた。これはCeの蒸気圧が低いため、Ce原子がフィラメントから十分速く離脱せず、Ce原子のフィラメントへの被覆によるものと考えられる。このことから、計測できる原子ビーム量は、原子のフィラメントへの被覆により制限されることがわかった。
田村 浩司; 足立 肇; 柴田 猛順
真空, 41(3), p.332 - 334, 1998/00
表面電離を用いた簡便な原子ビーム計測を目指して、小型ビーム量計測器を試作した。数種類の希土類元素について測定を行った。Ndを用いた測定により、充分高いフィラメント電流では、蒸気量に比例したイオン電流が得られ、これから原子ビーム量が評価できることがわかった。質量分析計との同時測定の結果、100Hz周期の蒸気量も測定できることがわかった。各元素のイオン化係数は、フィラメント温度の低下により急激に低下した。これはイオン電流の蒸気量依存性の飽和とも対応している。これは、フィラメント温度が下がると、原子が表面に吸着してから脱離するまでの時間が増加し、フィラメント表面が原子で覆われることが原因と考えられた。
田村 浩司; 柴田 猛順
JAERI-Tech 97-011, 14 Pages, 1997/03
表面電離を用いた原子ビーム検出器を試作し、Nd原子ビームを用いてその信号特性を調べた。フィラメント表面の温度を十分高くすることにより、40までの原子ビーム量に比例した表面電離イオン電流を得ることができた。質量分析計との同時測定により、1msec以下の速い応答速度があり、現在想定している原子ビームの変動を十分な時間分解能でモニターできることがわかった。
市川 進一
KURRI-KR-3, 0, p.28 - 32, 1996/00
タンデム加速器に接続したISOLに用いる、ガスジェット結合型イオン源を開発した。本システムは、核分裂生成物を効率よくイオン源へ移送できるガスジェット搬送装置と希土類元素を効率良くイオン化できる表面電離型イオン源を組合せた複合装置である。本報告では、イオン源の構造、短寿命核の分離効率、生成核の移送時間ならびにランタン原子のイオン源内での滞留時間をのべた。
市川 進一
KURRI-TR-291, p.12 - 15, 1987/00
オンライン質量分離器用表面電離型イオン源を用い、元素によるイオン化効率の差異を利用した
Buの測定及び、異なるイオン種の形成による
Laの「質量と元素の同時分離」の結果について述べた。
